Angkor Thom, kinh đô cuối cùng, thực sự là một “Thành phố vĩ đại” đúng như tên gọi của nó, là trung tâm tôn giáo và hành chính của của Đế chế Khmer to lớn và đầy quyền uy. Nó lớn hơn bất cứ thành phố nào ở Châu Âu vào cùng thời kỳ và đã từng chứa đựng một cộng đồng khổng lồ – khoảng gần một triệu người. Giữa các bức tường của nó là nơi ở của nhà vua, hoàng gia và các quan lại, các tướng lĩnh và thầy tư tế, trong khi các cư dân còn lại sống bên ngoài tường thành.
Đường dẫn vào thành băng qua hào nước dẫn bạn tới nhóm tượng đá gồm 54 tượng thần ở mỗi bên – thần thiện ở bên trái và thần ác ở bên phải – tổng cộng là 108 vị gác cho mỗi cổng trong số năm cổng dẫn vào Angkor Thom. Các thần ác có vẻ mặt nhăn nhó và đầu đội mũ chiến trong khi thần thiện có vẻ mặt thanh bình, cặp mắt hình hạnh nhân và đội mũ hình chóp. Các thần cùng ôm cái thân mình dãn dài của naga, con rắn thần đang uốn cao chín cái đầu của mình thành hình nan quạt. Trong năm cổng này thì ba cổng nằm ở phía Nam, phía Bắc, phía Tây và hai cổng ở phía Đông, trong đó có Cổng Chiến thắng. Mỗi cổng (gopura) cao 23 m, có tượng bốn đầu người quay về bốn hướng. Ở chân cổng còn có những trụ voi ba đầu rất đẹp, vòi đang cuốn những đóa sen như vừa lấy từ hào nước lên.
Các công trình của hoàng gia được xây bằng gỗ, ngày nay đã bị huỷ hoại hoàn toàn nhưng những phế tích đá của các đền đài còn lại giúp ta dễ dàng hình dung mức độ vĩ đại của thành đô này. Ở đây ta có thể lang thang hàng buổi giữa các Bayon, Sân Voi, Sân Vua Hủi, Prasat Suor Prat, 12 tháp đá “Nhà ngục của Trời” cũng như các ngôi đền có niên đại cổ hơn Baphuon và Phimeanakas – tất cả đều nằm giữa các bức tường của Angkor Thom. Tường thành bao quanh Angkor Thom cao 8m, có chu vi hình vuông mỗi cạnh 3 km, bên ngoài là hào nước rộng khoảng 100 m.
Con đường từ phía Nam, từ Siem Reap đi lên sẽ đưa bạn thẳng tới Bayon. Một phù điêu trên đầu hồi tìm thấy năm 1925 mô tả Bayon như một ngôi đền thờ Phật. Dù đã tiến hành nhiều nghiên cứu, đối với các nhà khảo cổ học và sử học thì trong khu Angkor, Bayon vẫn là một ngôi đền chứa nhiều điều bí ẩn. Ý nghĩa biểu tượng, hình dáng, những thay đổi trên thiết kế của các triều vua sau cho đến nay vẫn còn chưa được hiểu rõ hoàn toàn.
Bayon được xây dựng gần 100 năm sau Angkor Wat, vào khoảng cuối thế kỷ 12. Trong khi kết cấu gốc và những phần ra đời sớm nhất của ngôi đền này vẫn còn chưa được biết thì có một điều nay ta đã rõ là Bayon vốn được xây trên nền một ngôi đền cổ, công việc xây dựng đền không diễn ra liên tục và trải qua hàng loạt sự thay đổi trong thiết kế. Bayon mà ta thấy ngày nay với khối trung tâm to lớn có niên đại là thế kỷ 13 và theo phong cách nghệ thuật thuộc về giai đoạn của thời kỳ thứ ba và thời kỳ cuối. Mục đích của Jayavarman VII là xây dựng lại kinh đô nhằm đem về cho vương quốc một sức sống mới, một tương lai tươi sáng cho dân tộc Khmer. Để thực hiện điều này, ông cho xây Bayon có kiến trúc một ngôi đền núi với quy mô thật vĩ đại.
Thiết kế của Bayon hoàn hảo từ mọi góc độ tiếp cận, tạo nên sự cận đối và hài hoà tuyệt vời. Trên 200 khuôn mặt tạc trên 54 ngọn tháp đem lại cho ngôi đền một vẻ huyền ảo, đường bệ khó tả. Các khuôn mặt có cặp môi dài, đầy đặn nhưng trông không thô, khoé môi hơi nhếch cong, cặp mắt dịu dàng khép nhẹ trong tĩnh lặng khiến bạn như bị thôi miên. Vẻ mặt ấy, cuốn hút du khách một cách lạ lùng, được gọi là “Nụ cười của Angkor”. Ý nghĩa của nụ cười ấy cho đến nay vẫn là điều bí ẩn, dù hầu hết các học giả đều đồng ý rằng chúng thể hiện một tư thế thiền định của Phật giáo, và khuôn mặt ấy chính là hình ảnh của đức vua Jayavarman VII của Angkor Thom.
Toàn khu Bayon được đặt trên ba tầng nền. Tầng một và hai có các dãy hành lang trang trí bởi các mảng phù điêu. Ngôi tháp chính có 16 mặt, đặt trên tầng nền thứ ba. Trang trí trên các cột phía trước các gopura thực hiện tuyệt đẹp theo phong cách Bayon với motif độc đáo gồm hai hoặc ba apsara nhảy múa một cách duyên dáng trên một đài sen. Motif này bắt đầu xuất hiện từ cuối thế kỷ 12 hoặc đầu thế kỷ 13. Công trình bị hư hỏng và sụp đổ khá nhiều, nhất là ở tầng nền thứ nhất và thứ hai. Tuy nhiên, sự hư hại của lớp mái trên đầu các cột cho phép có đủ ánh sáng cho du khách quan sát rõ và chụp ảnh các motif trang trí ở bất kỳ thời điểm nào trong ngày. Ánh sáng trực tiếp của mặt trời chính ngọ cho ta những hình ảnh ấn tượng nhất. Các dãy hành lang ở đây nhỏ hẹp và thấp hơn nhiều so với Angkor Wat. Tuy nhiên, nhờ vậy mà ta lại được chiêm ngưỡng những nụ cười đá ẩn hiện với những dáng cười khác nhau, không hề rập khuôn dưới nhiều góc độ rất sinh động.
Bên cạnh giá trị về kiến trúc và hình tượng “Nụ cười Angkor”, giá trị nghệ thuật của Bayon còn nằm ở những mảng phù điêu ở mặt ngoài và mặt trong đền. Các điêu khắc ở mặt trong đền chủ yếu là về các cảnh trong thần thoại, trong khi các phù điêu phía ngoài độc đáo ở chỗ chúng mô tả rõ nhiều cảnh sinh hoạt đời thường như cảnh chợ búa, đánh bắt cá, lễ hội với những trận đá gà và các nghệ sĩ múa rối cùng những trận chiến và những diễn biến lịch sử quan trọng. Các cảnh trên được trình bày thành hai hay ba tầng theo phương ngang. Chúng cho thấy một mức độ sáng tạo rất cao. Một số cảnh ở đây vẫn chưa được hoàn tất, ví dụ như ở một số đầu mút, ở các góc và đặc biệt là những chỗ ở trên cao. Chất lượng của đá xây dựng ở Bayon dường như không tốt bằng Angkor Wat, nhiều chỗ bị xâm hại và ăn mòn nặng.